Vilniaus universiteto muziejaus rinkiniai pradėti rinkti dar prieš universiteto 400 metų sukaktį ir muziejaus atidarymą 1979 m. Tuomet jau Vinco Žilėno ir jo kolegų buvo surinkta virš 2000 vertingų eksponatų. Muziejaus rinkiniai skirstomi į kategorijas.
Grafika
Muziejaus kolekcijoje yra apie 800 grafikos darbų, kurių didžiąją dalį sudaro XIX a. kūriniai. Čia saugoma per 350 Jono Kazimiero Vilčinskio „Vilniaus albumo“ (Album de Wilna, 1857) lakštų, Vilniaus archeologijos muziejaus albumas, Vilniaus grafiko Juozapo Ozemblovskio litografijos, didelė katalikų šventųjų ikonografinė kolekcija.
Reti spaudiniai ir kitos knygos
Muziejaus knygų kolekcija, susidedanti iš maždaug 6500 vienetų, apima XV–XX a. spaudinius. Apie 500 iš jų yra XV–XVIII a., apie 1700 vienetų yra XIX a.–XX a. pradžios, likusieji – XX a. spaudiniai.
Reti leidiniai: Mikalojaus Daukšos „Postilė" (Postilla Catholicka, Vilnius, 1599), Konstantino Sirvydo pamokslai „Punktai sakymų" (Vilnius, I dalis 1629, II dalis 1644) bei „Trijų kalbų žodynas (Dictionarum trium linguarum..., Vilnius, 1713), Motiejaus Kazimiero Sarbievijaus Lyrikos knyga (Lyricorum libri IV, 1737), Alberto Vijūko-Kojelavičiaus „Lietuvos istorija" (Historiae Lituanae pars prior..., Gdanskas, 1650), Kazimiero Simonavičiaus „Didysis artilerijos menas" (Artis magae artilleriae pars prima, Amsterdamas, 1650), III Lietuvos Statuto 1588 m. ir 1614 m. originalai.
Medaliai
Muziejus saugo apie 400 medalių ir ženklų kolekciją. Rinkinio pagrindą sudaro Vilniaus universiteto jubiliejiniai ir atminimo medaliai, insignijos, dovanos ir proginiai apdovanojimai. Taip pat esama Lietuvos respublikos ordinų.
Numizmatika
Numizmatikos kolekciją sudaro beveik 5000 monetų ir lydinių. Dauguma jų yra iš Lietuvos Didžiosios Kunigaikštystės, Lenkijos, Rusijos teritorijų bei datuojamos XII–XX amžiais. Itin reikšminga rinkinio dalis – tai XII–XV a. sidabro lydiniai: Lietuvos ilgieji (XIII a., Vilniaus Ribiškių lobis), Didžiojo Novgorodo rubliai, Kijevo grivinos.
Rankraščiai
Rankraščių kolekciją sudaro per 200 vienetų, kurių pats ankstyviausias – tai XIV a. rankraščio „Giesmės Marijai" (Psalterium Marie, XIV a. antroji pusė) tekstas su iliuminacijomis. Rankraščių kolekcijoje taip pat saugomi dokumentų originalai su Lietuvos valdovų (Pradedant Žygimantu Senuoju, 1467–1548) autografais, nemažai rankraštinių XVII–XVIII a. knygų, tarp jų ir Mato Pretorijaus „Prūsijos įdomybių" (Deliciae Prussicae oder Preussische Schaubühne, 1698) originalas su autoriaus piešiniais.
Skulptūra
Muziejuje saugoma apie 100 skulptūros kūrinių. Daugiausia tai XX a. pirmosios pusės Vilniaus Stepono Batoro universiteto Meno fakulteto Skulptūros katedros studentų darbai. Kolekcijoje taip pat yra 22 XVII–XVIII a. medinės šventųjų, angelų ir alegorinių figūrų skulptūros, stovėjusios Šv. Jonų bažnyčioje.
Tapyba
Tapybos kolekciją muziejuje sudaro apie 50 darbų: profesorių, rektorių portretai, universiteto architektūrinio ansamblio vaizdai. Reikšmingą jų dalis – tai dailininko Vytauto Ciplijausko nutapyti portretai. Vilniaus universiteto 400 metų jubiliejaus proga jis sukūrė visą seriją universiteto iškilias asmenybes menančių drobių seriją. Ją sudaro poeto, Vilniaus akademijos profesoriaus Motiejaus Kazimiero Sarbievijaus (1595–1640), Vilniaus universiteto įkūrėjo karaliaus Stepono Batoro (1533–1586), rašytojo ir vyskupo Motiejaus Valančiaus (1801–1875), protestantų teologo ir tautosakininko Liudviko Gedimino Rėzos (1777-1840), lituanisto Kajetono Roko Nezabitauskio-Zabičio (1779–1837), atgimimo patriarcho Jono Basanavičiaus (1851–1927) portretai.
Įvairios muzealijos
Muziejuje saugomi apie 75 vienetai XVIII–XX a. muzealijų. Itin reikšmingos – tai autentiški trijų Lietuvos masonų ložių apeiginiai daiktai bei Vilniaus universiteto observatorijos įrenginiai. Masonų rinkinį sudaro taurės, žvakidės, lėkštutės, kampainiai ir mentelė. Šalia tipinių masonų simbolių daiktuose figūruoja ir LDK simbolika: „Vytis", „Gedimino stulpai" ir „Vytauto kepurė" (karūna).
Senąją observatorijos instrumentų kolekciją sudaro: pasažinis instrumentas su kvadrantu, pagamintas Jesse Ramsden Londone XVIII a. vid.; XVIII a. veidrodinis teleskopas; fotometras, pagamintas Vokietijoje Friedricho Magnuso Schwerdo 1868 m.; XIX a. vokiečių gamintojo Friedricho M. E. Schotte sukurtas planetariumas; ir XIX a. dangaus gaublys su spalvotu žvaigždėlapiu. Šie objektai yra eksponuojami Universiteto bibliotekos Baltojoje salėje kartu su dviem porom gaublių iš XVII–XVIII a.